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Abstract
En los últimos veinte años, el descubrimiento de diversas e interesantes propiedades eléctricas
y magnéticas en sistemas de baja dimensionalidad concentró la atención de gran parte de
la comunidad científica. Han sido sintetizados y estudiados un sinnúmero de estructuras de las
más variadas composiciones, desde nanohilos y nanotubos hasta películas delgadas y sistemas
híbridos basados en diferentes compuestos, desde metales hasta óxidos binarios y ternarios de
distintos tipos. En paralelo, resurgió el interés en los óxidos de manganeso con estructura tipo
perovskita, entre otras cosas por la gran cantidad de atributos relacionados con el espín, la carga
eléctrica y los orbitales atómicos. En este tipo de óxidos, comúnmente conocidos como manganitas,
la interacción entre las propiedades termodinámicas, magnéticas, de transporte eléctrico,
estructurales y mecánicas, da lugar a una física muy rica desde el punto de vista de la variedad
de sus fenómenos y muy atractiva desde el punto de vista básico por la complejidad de sus características.
Otro gran conjunto de óxidos muy estudiados es el de los cupratos, famoso entre
otras cosas por encontrarse el fenómeno de la superconductividad en varios de sus componentes.
En esta tesis doctoral combinamos dichos ingredientes, estudiando distintas características y
propiedades físicas de nanoestructuras de este tipo de óxidos complejos. Describimos el proceso
de síntesis que da lugar a nanotubos (nTs) y nanohilos (nHs) de La_0,66Sr_0,33MnO_3 (LSMO),
La_0,66Ca_0,33MnO_3 (LCMO), La_0,325Pr_0,300Ca_0,375MnO_3 (LPCMO), La_1,85Sr_0,15CuO_4 (LSCuO)
y LaMnO_3 (LMO). Luego, presentamos distintos tipos de estudios realizados con el fin de determinar
cuáles son las relaciones entre las características morfológicas y magnéticas de estos
compuestos al llevar sus dimensiones a escala nanométrica.
Haciendo uso de las técnicas de microscopía electrónica de transmisión y barrido realizamos
una exhaustiva caracterización morfológica.
Mediante distintas técnicas de magnetización DC y resonancia ferromagnética determinamos
que en todos los casos las propiedades magnéticas están gobernadas por la estructura granular.
En particular, en las nanoestructuras ferromagnéticas de LSMO y LCMO los granos son monodominios
magnéticos que interactúan débilmente y en forma dipolar. Observamos en forma
directa e indirecta la presencia de una capa magnéticamente muerta que entre otras cosas ayuda
a desacoplar magnéticamente los monodominios. Determinamos que la anisotropía de forma de
los granos domina sobre la anisotropía magnetocristalina, y es un orden de magnitud mayor que
la asociada a la forma tubular o cilíndrica.
En los nTs de LPCMO se ensayaron dos variantes en el método de síntesis, lo cual nos ayudó
a observar que las características microscópicas del contacto intergranular juegan un rol fundamental
en las propiedades magnéticas. Además, en este caso presentamos resultados preliminares
de transporte eléctrico en un único nT.
Finalmente, discutimos algunas características morfológicas de los nTs de LMO con el objetivo
de responder preguntas puntuales derivadas del estudio de las otras composiciones. Mostramos
evidencias experimentales de que los nTs de LSCuO transicionan a un estado superconductor
a baja temperatura transformándolos, según nuestro conocimiento, en los nanotubos
superconductores granulares más pequeños de este tipo.
... 11 Debido a que es mucho más fuerte el acoplamiento entre los orbitales y la red cristalina en los 3d, los espines electrónicos podrán reorientarse recién cuando la energía que gane el sistema sea mayor a la energía del acoplamiento spin-órbita. (Curiale, 2008) [15] con K a la constante de anisotropía magnética por unidad de volumen, V el volumen de la partícula y θ elángulo entre el momento magnético de la partícula y el eje de anisotropía paralelo a la dirección z, como es el caso representado en la figura 2.2. ...
... 11 Debido a que es mucho más fuerte el acoplamiento entre los orbitales y la red cristalina en los 3d, los espines electrónicos podrán reorientarse recién cuando la energía que gane el sistema sea mayor a la energía del acoplamiento spin-órbita. (Curiale, 2008) [15] con K a la constante de anisotropía magnética por unidad de volumen, V el volumen de la partícula y θ elángulo entre el momento magnético de la partícula y el eje de anisotropía paralelo a la dirección z, como es el caso representado en la figura 2.2. ...
... Por su parte, el contraste electrónico está asociado a los mecanismos de interacción de los electrones con el material de la muestra. (Curiale, 2008) [15] Para hacer la caracterización morfológica de las nanopartículas se empleó un microscopio Philips CM 200 UT operado en modo convencional y de alta resolución. ...
Dentro de los avances tecnológicos para tratamientos contra el cáncer, la nanomedicina es una de las vertientes más prometedoras. Entre los recientes procedimientos clínicos para control tumoral se cuenta particularmente con la hipertermia, una técnica mediante la cual se busca ubicar nanopartículas magnéticas dentro de un tumor para posteriormente hacerlas interactuar con un campo magnético AC externo. Este fenómeno genera un incremento en la temperatura de la zona ocasionando la muerte de células cancerígenas. En este trabajo se estudiaron propiedades de nanopartículas con potencial aplicación en hipertermia. Se analizaron los cambios de las mismas por causa del revestimiento que poseen, y se reportan resultados del calentamiento para cuatro tipos de recubrimientos. Finalmente, se introduce un método simple y novedoso para cuantificar nanopartículas magnéticas presentes en un tejido a través de mediciones de magnetización y pruebas de captación natural. Este desarrollo es fundamental para futuras referencias encaminadas a proponer protocolos de control sobre la cantidad de material magnético que se empleará en hipertermia según el tumor a tratar.
... En estos estudios se ha observado que la dependencia angular del campo de resonancia muestra un acoplamiento antiferromagnético y campos de anisotropía unidireccionales, lo cual hace que el sistema presente un comportamiento que se ajusta casi a la perfección, en comparación con los resultados experimentales (Tarazona-Coronel, et al., 2014). Asimismo, en múltiples estudios teóricos realizados a temperatura cero se han contrastado sus modelos con los experimentales, con muy buenos resultados (Curiale, 2008;Anaya-Calvo, 2013;Forzani, et al., 2016). ...
En este trabajo se estudió teóricamente el efecto de la temperatura sobre la frecuencia de resonancia ferromagnética de una partícula magnética anisotrópica; se analizaron los materiales FePt, Co y Ni. El sistema se modeló empleando la ecuación de movimiento de Landau-Lifshitz-Bloch (LLB); se calculó el tensor de susceptibilidad magnética, el cual brinda información de la potencia de absorción y frecuencia de resonancia del sistema. Se encontró que la frecuencia de resonancia experimentó un corrimiento hacia valores más bajos a medida que se incrementaba la temperatura del material. En los materiales de anisotropía más alta, la resonancia se presenta para los campos más bajos. Además, se observó en todos los materiales una disminución en la absorción de energía a medida que aumentó la temperatura. Se pudo concluir que la temperatura y la anisotropía cristalina ejercen una marcada influencia en los valores de campo y en la frecuencia de resonancia, así como en la absorción de energía.
Dentro del esquema general de los nuevos avances tecnológicos para tratamientos contra el cáncer, la nanomedicina es una de las vertientes más prometedoras. En los últimos años la inclusión de la nanotecnología en este campo se ha dado de forma progresiva, haciéndose manifiesta en diversidad de aplicaciones, como en la marcación de células madre, el reconocimiento de células tumorales, la entrega de fármacos en sitios específicos, entre otras. Particularmente, entre los recientes procedimientos clínicos para control tumoral se cuenta una técnica conocida como hipertermia, mediante la cual se busca ubicar nanopartículas magnéticas dentro de una región tumoral en el organismo para posteriormente hacerlas interactuar con un campo magnético AC externo, fenómeno que al generar un incremento en la temperatura de la zona ocasiona la muerte de las células tumorales.
A pesar de que se han reportado numerosas evidencias que sustentan la eficacia de dicha técnica, los tratamientos por hipertermia se aplican actualmente a escala de investigación. Un tratamiento de este tipo requiere que se tenga control detallado sobre una multiplicidad de factores antes de poder ejecutarse en la práctica. Uno de los elementos primordiales se relaciona con la elección del material magnético que debe usarse según los beneficios y ventajas que éste provea. Otro factor importante es el proceso mediante el cual dicho material en forma de nanopartículas magnéticas llega a la zona tumoral, es captado y posteriormente eliminado del organismo. En esta tesis de maestría nos hemos enfocado en estudiar algunas de las propiedades magnéticas y no magnéticas de nanopartículas de magnetita con potencial aplicación en tratamientos de hipertermia.
Hemos trabajado con nanopartículas monodominio sintetizadas por precipitación química y recubiertas con cuatro tipos de surfactantes: ácido oleico, DEXTRAN, polietilenimina (PEI) y silica, las cuales caracterizamos morfológicamente con microscopía electrónica de transmisión. Hicimos comparaciones de los cambios que presentan ciertos comportamientos magnéticos de las nanopartículas por causa del tipo de revestimiento que poseen, lo cual es básico para entender las notables variaciones de las respuestas de las partículas cuando se someten a condiciones similares. Esto es coadyuvante en la optimización de la selección del material magnético con el cual se calentará el tumor. Las nanopartículas sintetizadas presentaron diámetros entre 5 nm y 26 nm aproximadamente, lo cual asegura que se trata de partículas monodominio que además se encuentran dentro de un rango de tamaños en el que el proceso de calentamiento exhibe una respuesta favorable.
El estudio del calentamiento de las nanopartículas lo realizamos mediante la determinación del índice de absorción específico con mediciones de temperatura en función del tiempo para las muestras sometidas a un campo magnético alterno con condiciones de intensidad y frecuencia invariables. Estudiamos dicho calentamiento con algunas muestras dispersadas en solución orgánica y otras en solución acuosa.
Finalmente, propusimos un método para determinar la cantidad de nanopartículas magnéticas presentes en un tejido a través de mediciones de magnetización y pruebas de captación natural. En la revisión literaria no se encontró ningún reporte sobre este tipo de cuantificación. Aún así, consideramos este desarrollo una herramienta fundamental para futuras referencias encaminadas a proponer protocolos de control sobre la cantidad de material magnético que se empleará en la técnica de hipertermia según el tumor a tratar.
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